近日,我院特聘教授崔雯团队在自然指数期刊Environmental Science & Technology(SCI一区,影响因子:11.4)在线发表最新研究成果“Targeted NO Oxidation and Synchronous NO2 Inhibition via Oriented 1O2 Formation Based on Lewis Acid Site Adjustment”(基于路易斯酸位点调控1O2定向形成实现高效的NO氧化和同步的NO2抑制)。贵州大学资源与环境工程学院为论文第一单位,研究生王嵩遐是第一作者,崔雯教授与电子科技大学基础与前沿研究院董帆教授共同为论文通讯作者。
低浓度NOx作为重要前体物参与气溶胶和臭氧形成,导致当前大气环境问题。光催化技术可在温和条件下直接利用太阳光生成活性氧物种(ROS),将NOx氧化去除,但光催化氧化NOx过程中会产生毒副产物NO2,如何促进NO深度氧化仍是该领域的难题。该研究工作运用“水辅助相变”的方法调控ZrO2表面路易斯酸位点数量,通过可控的表面酸位点优化光催化剂表面电子结构,诱导单线态氧(1O2)定向生成,利用该具有未占据π轨道的1O2促进存在孤对电子的NO选择性氧化,最优样品具备良好的NO转化率(56.33%)和极低的NO2选择性(5.04%),实现高效深度氧化NO的同时有效抑制毒副产物NO2生成,保证提升污染物净化效率与降低环境风险之间的平衡。此外,该研究运用ROS原位猝灭实验、原位红外光谱(in situ DRIFTS)、结合了ROS猝灭方法的in situ DRIFTS和密度泛函理论(DFT)模拟计算方法,阐明路易斯酸位点调节与1O2生成之间的关系,明确反应物、中间产物、终产物以及反应活性物种的生成和演变规律,揭示光催化氧化NO反应机理及其性能提升机制。该研究可为ROS定向调控策略提供参考、为发展高效安全的光催化NO氧化技术提供新思路。
论文信息:
Songxia Wang, Wen Cui,Ben Lei, Xing’an Dong, Yin Tang, Fan Dong. Targeted NO Oxidation and Synchronous NO2 Inhibition via Oriented 1O2 Formation Based on Lewis Acid Site Adjustment. Environmental Science & Technology 2023, https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.est.3c03396.